//
Yeni arama için tıklayınız.
 

Tez

Fatma Pelin Yağanoğlu

Yüksek Sıcaklıkta Co2 Gazının Gġderġlmesġ Ġçġn La, Si, Fe Ve Y Ġçeren Ca Esaslı Sorbentlerġn Gelġġtġrġlmesġ

Development Of La, Si, Fe And Y Doped Ca Based Sorbents For The Removal Of Co2 At Hıgh Temperature

Türkçe

Yüksek Lisans

Gazi Üniversitesi

Fen Bilimleri Enstitüsü Kimya Mühendisliği Anabilim Dalı

Prof. Dr. Sena Yaşyerli

2019

La, Fe, Y, Si, CO2 uzaklaĢtırılması, SBA-15, KIT-6

 

Atmosferde biriken CO2 miktarı her geçen gün artmakta ve küresel ısınmaya neden olmaktadır. CO2 emisyonunun azaltılmasına yönelik gerçekleĢtirilen bu çalıĢmada yüksek sıcaklıklarda yüksek CO2 tutma kapasitesine sahip, rejenere edilebilir, yapısal olarak kararlı ve düĢük maliyetli yeni Ca içerikli sorbentlerin geliĢtirilmesi hedeflenmiĢtir. ÇalıĢma kapsamında kompleksleĢtirme ve emdirme yöntemleriyle kütlece %75 CaO içeren sorbentler hazırlanmıĢtır. Hazırlanan sorbentlerin yapısal özellikleri XRD, TGA-DTA, ICP-MS, SEM, EDS ve N2 adsorpsiyon-desorpsiyon karakterizasyon yöntemleri ile belirlenmiĢtir. CO2 tutma deneyleri farklı (550-700°C) sıcaklıklarda %8 CO2+He gaz karıĢımı ile dolgulu kolon reaktör sisteminde gerçekleĢtirilmiĢtir. Sorbentlerin tutma performansları kolon çıkıĢ akımında CO2 konsantrasyonunun zamana karĢı değiĢimini ifade eden „‟breakthrough‟‟ eğrileri ile yorumlanmıĢtır. KompleksleĢtirme yöntemiyle hazırlanan Ca esaslı tek (CaO-K) ve bimetal oksit (La-Ca, Si-Ca, Fe-Ca, Y-Ca) sorbentlerin tutma kapasiteleri karĢılaĢtırıldığında CaO-K>10Y-Ca>La-Ca≈Y-Ca>Fe-Ca>Si-Ca olduğu görülmüĢtür. CO2 tutma deneyi sonrası CaCO3 fazının oluĢtuğu, diğer fazların (La2O3, Ca2SiO4, Ca2Fe2O5, Y2O3) ise çalıĢılan sıcaklık aralığında değiĢmeden aynı kalarak inert olarak davrandığı belirlenmiĢtir. ÇalıĢma kapsamında farklı silika destekler (SBA-15, KIT-6) kullanılarak da kalsiyum içerikli (Ca@SBA-15, Ca@KIT-6) sorbentler sentezlenmiĢtir. XRD analizleri ile yapılarının ağırlıklı olarak Ca2SiO4 ve CaO bileĢiklerinden oluĢtuğu belirlenen Ca@SBA-15 ve Ca@KIT-6 sorbentlerinin 650°C sıcaklıkta gerçekleĢtirilen tutma deneyleri sonrasında CO2 tutma kapasiteleri sırasıyla 1,95 ve 3,05 mmol CO2/gr sorbent olarak bulunmuĢtur. Destekli sorbentlerin CO2 tutma kapasiteleri desteksiz olanlarla kıyaslandığında, silika destekli sorbentlerin kristal yapısını oluĢturan Ca2SiO4 fazının sorbent tutma kapasitesinde azalmaya neden olduğu belirlenmiĢtir. ÇalıĢmanın son bölümünde kompleksleĢtirme yöntemiyle hazırlanan sorbentlerin aktivitelerinin belirlenebilmesi amacıyla 20 ardıĢık CO2 tutma-rejenerasyon döngüleri gerçekleĢtirilmiĢtir. Sonuçlar Y-Ca sorbentinin 20 ardıĢık döngü sonrasında baĢlangıç aktivitesinin %84‟ünü koruduğunu göstermiĢtir.

 

Global warming is most likely caused by the increasing concentration of CO2 in the atmosphere. To eliminate this drawback new Ca-containing regenerable, structurally stable and low cost sorbents with high CO2 capture capacity at high temperatures were developed in this study. The metal oxide sorbents, used in this work, were prepared by complexation and impregnation method and the CaO weight ratio in the sorbents were maintained as 75%. For investigation the structural and morphological properties of the sorbents different characterization (XRD, TGA-DTA, ICP-MS, SEM, EDS and N2 adsorption-desorption) methods were performed. CO2 capture experiments were carried out in packed bed reactor systems with using 8% CO2 + He gas mixture at different temperatures (550-700°C). The capacity of the sorbents was obtained by integrating the breakthrough curve, which was plotted for the change of outlet CO2 concentration from the reactor within time. The capture capacity of the Ca-based single (CaO-K) and bimetal oxide (La-Ca, Si-Ca, Fe-Ca, Y-Ca) sorbents, prepared by complexation method, can be ranked as follows: CaO-K>10Y-Ca>La-Ca≈Y-Ca>Fe-Ca>Si-Ca. After CO2 sorption tests, it was determined that the sorbents consisted of CaCO3 phase and the other phases (La2O3, Ca2SiO4, Ca2Fe2O5, Y2O3) behaved as inert in the working temperature range. Different silica supported (SBA-15, KIT-6) calcium based (Ca@SBA-15, Ca@KIT-6) sorbents were also synthesized in this work. It was determined that the both sorbents mainly composed of Ca2SiO4 and CaO phases. The CO2 capture capacity of Ca@SBA-15 and Ca@KIT-6 sorbents were identified as 1,95 and 3,05 mmol CO2 / g sorbent, respectively. From the results it was obtained that the Ca2SiO4 phase causes to decrease in CO2 capture capacity. In the last part of the study, 20 successive carbonation-calcination cycles were performed in order to determine the activities of the sorbents prepared by the complexing method. The results showed that the Y-Ca sorbent maintained its initial activity up on 84% in 20 succesive cycles. Science Code